Timothy Leary élete jelentős részében az emberi lélek, a társadalmi tudat és a vallásos élmény megismerése foglalkoztatta.
Az 1940-es és az 1950-es években pszichológusként a csoportterápia, a társas kapcsolatok érdekelték. A személyiség interperszonális jellegét vizsgáló tesztjét a mai napig használják a hazai és a nemzetközi klinikai pszichológiai gyakorlatban. 1960-ban találkozott először pszichedelikus szerekkel, melyeket hamarosan bevont a harvardon végzett kisérleteibe is. Ennek hatására előbb elbocsátották egyetemi állásából, majd 1966-ban tiltott droghasználat miatt letartóztatták. 1970-ben megszökött a börtönből, és Svájcba menekült. 1973-ban miután kiadták az Egyesült Államoknak újból börtönbe zárták, ahonnan végül 1977-ben szabadult. Learyt a pszichedelikus mozgalom egyik atyjaként és az LSD "apostolaként" tartják számon.
Élete pályája olyan személyiségekkel kötődött össze, mint Richard Alpert, William Burroughs, Allen Ginsberg vagy Ken Kesey.Művei: The Interpersonal Diagnosis of Personality 1957 The Psychedelic Experience 1964 The Psychedelic Reader 1965 Psychedelic Prayers from the Tao Te Ching 1967 High Priest 1968 Politics of Ecstasy 1968 Jail Notes 1971 Confessions of a Hope Fiend 1973 Neurologic 1973 What Does WoMan Want? 1976 Exo-Psychology 1977 Intelligence Agents 1979 The Game of Life 1979 Changing My Mind - Among Others 1982 Flashbacks 1983 Surfing the Conscious Nets 1995 Chaos & Cyberculture 1995